环境污染物的形成、转化、输送和演变过程具有极强的时空相关性，研究和发展能适用于多组分环境污染物的快速、实时、动态监测技术是科学研究工作者面临的重大课题. 基于光谱学原理的环境监测技术，由于其具有非接触、无采样、高灵敏度、大范围快速监测等特点，是国际上环境监测技术的主要发展方向之一，并被广泛应用于环境、气象和科学研究等领域. 针对京津冀地区大气重污染发生―演变―消散全过程的核心科学问题，通过建立大气污染传输通道立体观测网，开展重污染时段和重污染过程的车载走航、机载观测地基遥感和卫星遥感观测，综合运用大气环境监测网以及超级站等观测平台，获取大气污染物的光学特性、环境气象信息等演变规律，从而推动京津冀及周边地区空气质量的持续改善. 光谱学技术在环境监测领域的成功应用，为区域大气和全球环境状况奠定了技术基础.
1背景需求
近年来，伴随着我国社会经济的高速和多元化发展，大气污染引起了社会的高度关注. 大气环境的变化不但影响着当今和未来的世界，而且也一直是国际科学前沿关注的热点，大气环境污染问题的解决离不开先进的监测技术和手段[1-2]. 目前大气环境污染监测数据主要来源于地面监测网，同时辅以卫星监测数据[3-4]. 但地面监测网难以说明对流层特别是人类赖以生存的边界层的状况，缺乏立体监测数据，而卫星监测数据的地面分辨率又不足以识别主要污染来源，因此，要满足大气环境科学研究以及业务监测工作的需求，需要开展大气污染时空分布的地基立体监测. 借鉴国家“863”计划中“重点城市群大气复合污染防治技术与集成示范”重大项目及其成功实践经验(亚运会、世博会等重大赛事的空气安全保障)，以说清污染源现状、说清环境质量、说清环境风险为目标，“大气立体监测”这一概念应运而生. 大气立体监测技术以光与环境物质的相互作用为物理机制，将低层大气环境任意测程上的化学和物理性质的测量手段从点式传感器转向时间、空间、距离分辨的遥测，通过建立污染物的光谱特征数据库，研发污染物的光谱定量解析算法，再结合光机电算工程化技术，形成了以DOAS(差分光学吸收光谱学)技术[5]、LIDAR(激光雷达)技术[6-7]、FTIR(傅里叶光谱学)[8-9]技术以及激光击穿光谱学(LIBS)技术等为主体的环境监测体系[10]，实现了多空间尺度性、多时间尺度性、多参数遥测，从根本上改变了传统的大气研究由点到线再到面的演绎法，为大气环境研究提供了一个全新的研究角度，克服了传统大气环境监测中的诸多局限性.
2技术应用
大气立体监测技术可以应用于环境污染、环境安全和工业过程控制的在线现场监测、地基平台监测、机载平台监测、球载平台监测以及星载平台监测[11-14]. 对于固定点位监测，不同高度污染物浓度数据主要依靠激光雷达探测、FTIR与DOAS技术遥测获取；颗粒物质量浓度数据通过激光雷达探测获取；ρ(SO2)、ρ(NOx)、ρ(NH3)可通过DOAS技术遥测获取；ρ(CO)和ρ(VOCs)则可利用FTIR技术观测获取. 如对重点源的气态污染物排放可实施定点遥感监测，对其颗粒物及其前驱物的演变规律和输送方向进行定量核算，避免在重大空气质量保障活动中和应对重污染天气的对策中无差别地进行关停；同时，对各城市常规监测站ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)的逐时数据进行收集，作为地面污染物浓度信息的补充. 对于无组织源排放或应急监测，通常采用车载FTIR与车载DOAS技术，对典型布点区域污染物地面浓度分布、垂直柱浓度分布进行移动遥测，以提供更多的空间污染信息，如对化工、电子和涂装园区的VOCs进行常态化的车载监控形成的无组织排放大数据，可以对污染区的各个工艺和管理环节水平进行预判预警，从而及时有针对性地进行精准监管[15-18]. 结合卫星遥感技术(MODIS、OMI、AIRS等)可以反演得到各污染物(颗粒物、SO2、NO2、CO等)的区域宏观浓度变化趋势，以及对污染物浓度的空中观测信息进行验证对比. 随着技术的进步，区域立体探测技术在不断发展，从垂直定向观测向三维扫描观测发展，从固定站点观测向走航移动观测发展，从颗粒物的空间观测到臭氧、VOC等气态污染物的空间观测，从单一污染要素观测到环境、污染物等多要素协同观测等. 在以区域立体探测技术为基础的环境监测网络中〔见图1(a)〕，通过环境监测获取污染状况及其变化规律，掌握环境质量和固定污染源排放；城市和区域模拟则为污染物排放与环境质量之间建立数值关系，进一步推进环境、气象、交通及科研监测数据的融合共享，通过实践建立多元数据获取的运行规范和共享机制，实现各级各类监测数据系统互联共享，提升监测预报预警、信息化能力和保障水平，为改善环境质量的污染排放控制和治理措施的效果评价提供技术支持和决策支撑〔见(图1(b)〕.
图1 基于多平台的区域大气污染监测网及应用
Fig.1 Regional air pollution monitoring network based on multi-platform and its application
2.1固定点立体监测
近10年来，京津冀地区包括晋蒙豫鲁及其周边地区的大气污染呈持续时间长、灰霾出现频次高、污染物的性质不稳定和浓度高等特点. 科学试验和卫星综合分析表明，从河北省北部、山东省西北部向北沿太行山脉到燕山山脉形成了一条污染聚集带，在气流比较弱的情况下，区域内排放的污染物和外来输送的污染物会在该地带聚集，无法向外输送，当污染物积累效应超过大气环境容量时，就形成了区域性重度大气污染现象.
为了进一步研究京津冀地区大气污染特征，厘清输送通道的影响，在科学技术部和中国科学院的支持下，中国科学院及国内科研院所在京津冀地区多次开展了大气环境立体探测技术研究. 2017年9月实施的“大气重污染成因与治理攻关项目”更是建立了迄今为止我国京津冀地区最完备的天地空一体化立体综合观测网. 16个地基立体观测站点从2017年10月下旬投入连续观测，以激光雷达、MAX-DOAS、卫星遥感等空间立体观测手段为主，充分利用区域或典型城市大气中污染物总量的综合观测技术和方法，重点关注太行山输送通道、燕山输送通道、东南部和南部输送通道的空间输送状况，获取了静稳天气下的污染物总量数据、对流天气下的污染物通量数据以及污染物积累过程的观测数据. 地基立体观测站点选址经过关联性优化，多位于城市行政边界位置，力图减少本地污染源的影响，强化输送观测的代表性. 通过大量的观测和数值模拟等研究，基本弄清了京津冀及周边地区大气污染的成因和污染传输路径，达成了科学共识. 图2为激光雷达于2018年1月中旬观测到的京津冀地区污染物输送通道及其时空分布，污染前期主要集中在京津冀中南部和山西省南部地区，污染中后期京津冀地区北部(如北京市、天津市、廊坊市等城市)受多股弱冷空气影响，污染形势有所缓解，但京津冀地区中南部重污染过程持续. 2017―2018年秋冬季，京津冀地区几次污染形成初期，均主要以偏南风(西南风或南风)为主，风速较低，并且存在明显的边界层降低和逆温现象.
图2 2018年1月中旬激光雷达观测到的京津冀区域污染物输送通道及其时空分布
Fig.2 Spatio-temporal transport channel and distribution of pollutants observed by Lidar in the middle of January in Beijing-Tianjin-Hebei Region
2.2车载走航观测
车载走航遥测不受地点、时间、季节的限制，在突发性环境污染事故发生时，监测车可迅速进入污染现场，应用监测仪器在第一时间查明污染物的种类、污染程度，同时结合车载气象系统确定污染范围以及污染扩散趋势，可准确地为决策部门提供技术依据. 车载大气污染监测系统主要由激光发射系统、接收系统、信号探测与采集系统、GPS全球定位系统4个单元组成. 激光器发射的激光经准直扩束后垂直进入大气，激光与大气相互作用产生的后向散射光被望远镜接收，接收信号经探测采集存储进入计算机. 此外，GPS全球定位系统采集的经纬度信息也被存储进监测设备的原始数据中. 在区域大气污染立体监测中，通常使用车载走航SOF-FTIR观测VOCs、车载多轴DOAS观测SO2/NO2通量、车载激光雷达观测颗粒物通量和总量，此外还可安装空气质量监测系统，用于获取移动式监测环境空气质量及多种气象参数. 在具体应用中，走航路线的设计原则：重点城市的观测路线应能围绕该区域的代表性区域，且能路线闭合；大范围观测路线应选择经过重点城市的高速公路网，且路线应尽可能沿可能输送路径、能覆盖整个污染气团剖面，观测路线应尽量避开道路上方有遮挡物(如隧道、树荫)的路线.
车载移动监测获取污染气体通量的原理基本相似，该研究以车载被动DOAS为例进行介绍. 车载被动DOAS系统对烟羽剖面进行扫描测量〔见图3(a)〕，假设在每条测量谱的积分时间(采样点)Δt内，仪器运动距离为Δx，而烟羽在风的作用下移动距离为Δy，此时测量过程中采样点气体的垂直柱浓度(VCD)反映的是图3(a)中这个立方体所包围着的烟羽的平均柱密度(单位为μg/m2). 假设烟羽运动方向(即风向)与观测面(车行方向)BCGF成α角，则Δt内垂直通过面BCGF的通量(单位时间垂直通过单位面积的污染物的量)可以写作Fluxi,j=VCDi,j×V车,j×V风⊥,j×Δt(式中，V风⊥,j=V风,j×sin α，表示风向垂直于运动方向的分量). 在通量测量计算中，通过与点源的对比验证，采用的是烟羽高度上的风速来计算排放通量，烟羽高度上的风速一般通过风廓线获取，但有时在测量过程中无法获取风廓线数据. 当大气稳定度在中性级别时，地面气象站数据和高空数据具有较好的一致性，所以在此情况下可采用地面气象站风速数据. 在实际应用中，首先选取合理的走航路径，同时对重点观测城市划分成几个区域，分别对每个区域进行移动观测，获取每个区域的SO2、NO2排放量，用于卫星数据比对及改善对现有污染源清单的认识. 图3(b)为车载DOAS移动监测到的我国中部某城市大气中的NO2柱浓度，测量当日的主导风向为西南风，在测量区域的东北部出现了NO2柱浓度高值，说明在此风场影响下，监测区域对该城市主城区有NO2输送过程.
图3 车载移动监测烟羽原理图和车载DOAS移动监测获取的NO2柱浓度
Fig.3 Principle of mobile monitoring for smoke plume and NO2 column concentration monitored by mobile DOAS
2.3多源卫星遥测
卫星遥感平台是在短时间内获取全球或大区域信息的重要手段，它弥补了地面站点监测在空间尺度上的不足. 星载遥感大气污染监测较常规方法更具客观性，便于对全球和区域大气污染进行动态监测和预报，具有广阔的应用前景. 目前，星载大气污染遥感在国际上正得到快速发展，在发达国家和地区，卫星遥感已成为大气环境监测和大气质量预报的重要手段. 如星载DOAS技术利用地面和大气的后向散射光进行痕量气体反演，通常能实现天底和临边观测两种几何观测模式. 天底观测时，DOAS系统的视场向下正对地球表面. 美国国家航空航天局(NASA)的EOS Aura卫星上搭载的Ozone Monitoring Instrument(OMI)，欧洲航天总署(ESA)开发的搭载到ERS-2卫星上的Global Ozone Monitoring Experiment(GOME)以及随后发射的METOP-A上搭载的GOME-2和Envisat上搭载的SCIAMACHY均采用了天底观测方式. 另外，SCIAMACHY仪器除了天底测量之外，还能实现临边测量，通过临边测量，SCIAMACHY能够以高分辨率反演痕量气体的垂直廓线. 我国自行研制的高分5号卫星搭载了2台对地观测载荷(可见短波红外高光谱相机和全谱段光谱成像仪)和4台大气探测载荷(大气气溶胶多角度偏振探测仪、大气痕量气体差分吸收光谱仪、大气主要温室气体监测仪和大气环境红外甚高光谱分辨率探测仪)，可对CO2、CH4、O3、NO2、SO2等大气成分和大气气溶胶特性进行监测. 我国于2018年首次获取了全球NO2柱浓度空间分布结果，空间分辨率为24 km×13 km. 从全球范围看，NO2柱浓度的高值主要分布在东北亚(我国华北和东北地区、韩国、俄罗斯西伯利亚以及日本北部)、美国中北部、印度北部、欧洲中部、南非等地. 此外，还可采用多源(OMI、MODIS等)卫星二级数据，通过网格化插值算法获得区域污染物(SO2、NO2、颗粒物)的空间分布(见图4)，分析大气污染过程不同阶段、不同区域污染物总量，结合气象信息获取重点城市区域的排放通量.
图4 OMI卫星反演的我国部分地区NO2柱浓度(2016年12月―2017年2月)
Fig.4 NO2 column concentration in some areas of China from December, 2016 to February, 2017 retrieved from OMI satellite
3发展思路
自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来，在国家科技计划项目的支持下，我国大气复合污染的基础研究和治理技术研发取得了积极进展. 但是随着我国大气污染治理的不断深入，污染源的结构发生了显著改变，大气污染的成因也发生了快速变化，因此我国的大气污染防控还面临着很多挑战. 如全国大气臭氧浓度的不断增加，个别城市开始出现臭氧引起的重污染现象；同时，PM2.5和臭氧协同控制成为大气污染治理的深水区防控，其中涉及的关键问题是VOCs的减排. VOCs是二次颗粒物和臭氧的共同前体物，其组分和来源复杂，目前无论是重点行业还是城市都还没有成功的VOCs防控经验可循.
此外，尽管近年来我国大气环境监测技术、仪器与设备实现了快速发展，依靠自主研发的技术，已初步形成了以国控网络监测站为骨干的环境地面监测网络体系，但仍存在一些问题和不足：①环境污染机理研究的监测技术和手段(低干扰的多平台自由基探测、高灵敏的大气超细颗粒物传感器等)的不足，不能满足国家对O3等二次污染业务化监测(如光化学前体物的立体监测、低成本高性能的大气自由基与环境污染物探测等)的需求，因此亟须推动监测技术的创新、国产仪器的产业化及环境监测技术体系的建立. ②在局域微观精细化监测方面，需大力发展基于物联网应用的大气环境监测传感器，实现污染源监测网络化；在宏观区域监测方面，创新地基遥感监测手段，获取更多的大气成分和气象参数(如水汽、气溶胶吸收、散射系数等)，突破卫星和机载(航空平台、无人机)高光谱分辨率大气遥感关键技术，提升重污染天气下的观测能力(排放源辨识和区域传输直接观测)，实现大气环境的立体化、智能化综合关联监测，为我国的环境科学研究、环境质量管理和环境外交提供科学技术和支撑.
